2013年5月5日，赵丽颖主演的电视剧《陆贞传奇》登录湖南卫视《金鹰独播剧场》，并以破三的收视率占据同时段卫视台收视榜首，让她成为当下小花旦，古装扮相令观众印象深刻。7月13日，根据经典越剧电影《追鱼》改编的电视剧《追鱼传奇》登录湖南卫视第一周播剧场，剧中赵丽颖饰演了机灵可爱的女主角鲤鱼精红绫。8月13日，电影《宫锁沉香》上映，赵丽颖颠覆以往的甜美形象，出演反派角色琉璃。
赵丽颖《陆贞传奇》剧照 饰演陆贞 赵丽颖个人资料简介 赵丽颖《陆贞传奇》剧照 饰演陆贞 赵丽颖个人资料简介
2013年11月20日，土豆网联合深圳卫视举办“青春的选择”2013年度盛典，赵丽颖顺利斩获内地最受欢迎女演员大奖。并在第四届乐视盛典中荣获内地最受欢迎女演员奖以及第四届国剧盛典中荣获最受观众喜爱新人女演员奖。
2014年，开年即有根据席绢小说《交错时光的爱恋》和《戏点鸳鸯》改编的电视剧《错点鸳鸯·戏点鸳鸯》在东南卫视上星播出，剧中赵丽颖一人分饰两角，分别饰演善良的懦弱小姐苏幻儿和机灵勇敢的丫鬟杨意柳。3月17日，赵丽颖第一次出演现代戏女主角的电视剧《妻子的秘密》在湖南卫视黄金档播出，剧中赵丽颖饰演了性格隐忍、善良贤惠的妻子江百合。
2014年7月8日，根据网络热门小说《杉杉来吃》改编的电视剧《杉杉来了》在江苏卫视幸福剧场首播并引起热议，随后又在山东卫视、东南卫视轮番上映，12月3日，东方卫视制作的杉杉来了8集浓缩精简版在黄金时间播出。12月3日在湖南卫视钻石独播剧场《神雕侠侣》中客串饰演穆念慈一角。12月26日，播出的《奔跑吧兄弟》赵丽颖与孙杨﹑陈建州一起以特别嘉宾的身份出席。